Basta passar todos os levels do Act III sem morrer. A cada level que você passar faça um backup do seu save (pode ser na nuvem com Plus, pendrive ou outro usuário do PS3). Caso você morra, volte o backup anterior. Se tiver muita dificuldade nas fases, fase uma primeira jogada no Act III para conhecer as fases e ai jogue novamente com foco em não morrer.